物語を牽引する主要メンバーは、それぞれがオカルトや宇宙人にまつわる数奇な運命を背負っています。ここでは、主要人物のプロフィール、最新の設定、そしてアニメを彩るキャスト陣の情報を網羅して整理します。
綾瀬桃（モモ）／CV：若山詩音
霊媒師の家系に生まれ、幽霊を信じるが宇宙人を否定していた勝気な女子高生。セルポ星人に遭遇したことをきっかけに、秘められていた霊能力が開花しました。曲がったことが大嫌いで情に厚く、俳優の高倉健の大ファンという一面を持っています。
高倉健（オカルン）／CV：花江夏樹
オカルト（宇宙人）オタクで、幽霊を否定していた内気な少年。モモとの出会いと勝負を機に訪れたトンネルでターボババアに呪われ、大事な「タマ（金玉）」を奪われてしまいます。怪異の力を身に宿して変身し、モモと共に過酷な戦いへ身を投じる中で、精神的にも逞しく成長していきます。
白鳥愛羅（アイラ）／CV：佐倉綾音
自他ともに認める美少女で、当初は傲慢な性格が目立ちましたが、妖怪「アクロバティックさらさら」のオーラを取り込んだことで霊能力に目覚めます。命を救ってくれたオカルンに本気の好意を寄せており、モモとは恋とバトルの良きライバル関係を築いています。
円城寺仁（ジジ）／CV：石川界人
モモの幼馴染であり初恋の相手。底抜けに明るいムードメーカーですが、内に強い正義感を秘めています。怪異「邪視」に憑依され、強力な力を得る一方で、暴走のリスクを抱える二面性が物語の大きなドラマを生み出しています。
綾瀬星子（サンタナ）／CV：水樹奈々
モモの祖母であり、卓越した結界術と霊力を誇る凄腕の霊媒師（ドドリア三太）。見た目は非常に若々しく、豪快な性格で若者たちを厳しくも温かく導く、頼れる精神的支柱です。
ターボババア／CV：田中真弓
かつてオカルンを呪った強力な都市伝説の怪異。星子によって力を封じられ、現在は招き猫の器に意識を宿した状態で居候しています。毒舌を吐きながらも、時に一行へ的確な助言を与える奇妙な共闘関係を結んでいます。
坂田金太（キンタ）／CV：杉田智和
オカルン以上の妄想力を持つ自称・モテ男。巨大ロボへの偏愛と驚異的なオタク知識を持ち、ナノスキンを自在に操って「グレートキンタ」を具現化させる規格外の戦闘要員です。
バモラ／CV：未発表（注目キャスト）
過酷な運命を背負って地球へ逃れてきたシュメール星人の少女。怪獣スーツを着用して圧倒的な防護力とパワーを発揮します。地球の文化やモモたちとの触れ合いを通じて、家族のような温もりを知ることになります。
