ピアニストとしての華々しい経歴に目を奪われがちですが、声優としての演技力の評判も業界内で極めて高く評価されています。高尾奏音の強みは、愛らしいウィスパーボイスから、複雑な心理葛藤を抱えた重厚なドラマまでを演じ分ける表現の幅広さにあります。
近年の彼女の代名詞的キャラクターとなったのが、『BanG Dream! It's MyGO!!!!!』および『BanG Dream! Ave Mujica』の豊川祥子（オブリビオニス）役です。名門令嬢としての優雅さ、突然の没落に打ちのめされる絶望、プライドと冷徹さを纏いながらバンド「Ave Mujica」を結成する複雑怪奇な内面を、鬼気迫る演技で熱演しました。特にアニメ作中で見せた感情の決壊シーンや、リアルライブステージでキーボードを激しく叩きつけながら狂気を滲ませる姿は、アニメファンのみならず批評家筋からも「20代前半の声優とは思えない圧倒的リアリズム」と絶賛を浴びました。
一方で、世界的大ヒットオープンワールドRPG『原神』のディオナ役では、猫耳を持つおませでキュートな少女を快活に演じ、世界中のプレイヤーを魅了しています。さらに、メディアミックスプロジェクト『IDOLY PRIDE（アイドリープライド）』の白石千紗役では、内気で人見知りな少女がステージを通じて成長していく機微を丁寧に表現しました。他にも『うちの娘の為ならば、俺はもしかしたら魔王も倒せるかもしれない。』のラティナ役など、演じるキャラクターの年齢や性格に応じて完全にトーンを制御するそのスキルは、音楽で培った「絶対的なピッチ感」と「情感のコントロール」が成せる技です。
