上坂すみれの声優活動は、2011年に本格スタートを切りました。子役出身としての基礎やタレント活動を経て、2012年の『パパのいうことを聞きなさい！』の小鳥遊空役でテレビアニメ初レギュラーを獲得。清楚で少し意地っ張りな長女役をみずみずしく演じ、一気に注目を集めます。
その後、2012年秋の『中二病でも恋がしたい！』凸守早苗役、『ガールズ＆パンツァー』のノンナ役と、ブレイク作が連続します。特にノンナ役では、流暢なロシア語で歌う劇中歌「カチューシャ」が大きな話題を呼び、彼女の専門性と声優としての強烈なフックが完全に認知されました。
2010年代半ばから後半にかけては、演技の幅を爆発的に広げた時期にあたります。『オーバーロード』のシャルティア役で見せた怪演や、『ポプテピピック』のピピ美役（第3話Aパート）でのシュールなコメディ対応力、『鬼灯の冷徹』のピーチ・マキ役など、ギャグからシリアスまでこなせるオールラウンダーとしての地位を固めました。
2020年代に入ると、そのキャリアは円熟味を帯びながらもさらなる頂点へと向かいます。『ウマ娘 プリティーダービー』のアグネスタキオン役で新境地を開拓し、『うる星やつら』のラム役で国民的ヒロインのバトンを継承。そして2024年の『ロシデレ』アーリャ役で、自身が長年培ってきたロシア語の教養と卓越したツンデレ演技を完璧に結実させました。2026年現在も、主役級から個性派バイプレイヤーまで引く手あまたの状況が続いています。
