タウンズヴィルを脅かすパワーパフガールズ敵キャラ一覧には、コミカルな小悪党から生理的恐怖を呼び起こす怪人まで、強烈な個性が揃っています。その筆頭が、緑色の肌と巨大な脳を露出させた天才科学猿、モジョ・ジョジョです。
多くの視聴者が驚愕するモジョジョジョ正体は、かつてユートニウム博士がガールズを誕生させる前に飼っていた助手のチンパンジー「ジョジョ」その人です。博士の手伝いをしながらも悪戯好きだったジョジョは、運命の実験の日、博士の腕を小突いてケミカルXをフラスコに落とさせた張本人でした。その爆発によってガールズが誕生した瞬間、ジョジョ自身もケミカルXの爆風を浴びて頭蓋骨を突き破るほど脳が肥大化。驚異的な知能を獲得したものの、博士が生まれたばかりの3人に夢中になったことで見捨てられたと感じ、復讐を誓う悪の道へと堕ちていきました。つまり、モジョとガールズは「同じ実験から同時に生み落とされた血の繋がらない兄妹」という、重層的な因縁で結ばれているのです。
そして、作中最強にして最凶のヴィランと名高いのが、本名すら口にすることを恐れられ「カレ（HIM）」と呼ばれる悪魔的存在です。カレ悪役設定の異様さは、赤い皮膚にエビのようなハサミ、ハイヒールにチュチュスカートという中性的なビジュアルと、甲高い裏声と地を這う重低音を交互に使い分ける不気味なボイス（日本語版CV：柴田秀勝）にあります。直接的な暴力よりも、ガールズの精神的トラウマ、猜疑心、嫉妬心を巧みに刺激して内部分裂を誘うサイコパス的な心理攻撃を得意としており、子供向けアニメの枠組みを完全に超越した恐怖を与え続けています。
