キャリアを語る上で欠かせない転機となったのが、2019年から2020年にかけて放送されたメガヒット作『愛の不時着』です。イ・シニョンが演じた北朝鮮兵士パク・グァンボムは、無口でありながら任務に忠実で、劇中ではソウルの街中で複数の芸能事務所からスカウトの嵐を受けるという設定が盛り込まれるほど、そのビジュアルが作品のスパイスとして機能しました。
しかし、彼は単なる「イケメン枠」に安住しませんでした。直後に主演を務めたKBS短編ドラマ『契約友情』では、平凡でありながら激しい青春の葛藤を抱える高校生パク・チャノン役を熱演し、KBS演技大賞の連作・短編ドラマ賞を受賞。演技力の確かさを公に証明してみせます。
その後も、Disney+オリジナルシリーズ『キミと僕の警察学校』では思慮深い警察学校の学生キム・タク役を好演。さらにチャン・ハンジュン監督がメガホンを取った青春スポーツ映画『リバウンド』（2023年公開）では、廃部寸前のバスケットボール部を牽引するエースガード役に抜擢され、数カ月にわたる過酷なトレーニングを経てリアリティあふれるプレーを披露しました。
そして2024年の話題作『魅惑の人』では、宮廷の権力闘争と複雑な情愛の狭間で苦悩するキム・ミョンハ役を重厚に体現。チョ・ジョンソクやシン・セギョンら百戦錬磨の先輩俳優陣と真っ向から渡り合い、イ・シニョン出演ドラマのラインナップにおいて、時代劇でも通用する演技の深みを示しました。
