『呪術廻戦』の魅力を強固に支えているのが、キャラクターの魂を吹き込む実力派声優陣の熱演です。主人公・虎杖悠仁役の榎木淳弥、宿儺役の諏訪部順一、伏黒恵役の内田雄馬らによる魂の削り合いは、第2期でも視聴者の心を激しく揺さぶりました。
死滅回游編において物語の中心人物となるのが、特級呪術師・乙骨憂太（CV：緒方恵美）です。劇場版で見せたピュアな青年から一転、底知れぬ凄みを帯びて帰国した彼の動向が第3期の大きな牽引力となります。
さらに「死滅回游」では、個性豊かで強烈な思想を持つ新キャラクターが続々と参戦します。禪院家の野心家である禪院直哉、弁護士であり独自の領域を展開する日車寛見、お笑い芸人の呪術師・高羽史彦、過去の強者である鹿紫雲一など、未発表の新規キャスト陣が誰になるのかも大きな見どころです。
