立花慎之介の代表作を語るうえで欠かせないのは、単なる「美声」にとどまらない多面的なアプローチです。演じる人物の生い立ちや葛藤、言葉の裏に隠された真意を、巧みな息遣いと絶妙なトーンで具現化していきます。そのなかでも特に読者からの反響が大きい5つの当たり役を紐解きます。
筆頭に挙げられるのが、『アイドリッシュセブン』の絶対王者ユニット・Re:vale（リヴァーレ）の千（ユキ）です。一見すると飄々としてマイペース、時に周囲を振り回す変人ぶりを見せながらも、音楽に対する冷徹なまでの誠実さと、相方である百（モモ）への深い情愛を秘めた人物。立花慎之介のアイナナにおける演技は、気だるげな囁きの中に宿る鋭利な知性を完璧に表現しており、長年のファンから絶大な信頼を集めています。
正反対のベクトルの魅力を見せつけたのが、『ハイキュー!!』の夜久衛輔です。“護りの音駒”においてリベロを務め、チームメイトから「音駒のオカン」と慕われる兄貴分。立花慎之介がハイキューの夜久衛輔で見せる男気溢れる怒声や、地面スレスレのレシーブを拾い上げた際の熱い咆哮は、クールな役柄のイメージを痛快に覆しました。コート上の守護神としての頼もしさは、作品屈指の人気を誇ります。
さらに、アニメ史に残る名演として名高いのが『神様はじめました』の巴衛（ともえ）です。野狐の神使としてヒロインの奈々生を支える巴衛は、妖艶さと口の悪さ、そして不意に見せる不器用な優しさが同居する難役。立花慎之介が神様はじめましたの巴衛に吹き込んだ艶やかな和の情感とツンデレの塩梅は、少女マンガ原作アニメの金字塔として今なお語り継がれています。
近年の大ヒット作では、オープンワールドRPG『原神』の白朮（ビャクジュ）が際立っています。不卜廬の薬師として柔らかな笑みを浮かべつつ、自身の病弱な肉体と長生（蛇）との契約を抱えるミステリアスな佇まい。立花慎之介の原神・白朮における囁くようなトーンは、慈愛と危うさの境界線を巧みに描き出しました。
また、ボーカロイド楽曲発のメディアミックス『カゲロウプロジェクト（メカクシティアクターズ）』のカノ（鹿野修哉）も外せません。立花慎之介がカゲプロのカノで演じた「目を欺く」能力を持つ飄々とした少年は、常に軽薄な笑顔を張り付けながら孤独と痛みを隠し持つトリックスター。欺瞞と本音のグラデーションを見事に操り、当時のティーン層に絶大なインパクトを与えました。
