本作の魅力を語る上で欠かせないのが、劇中のキャラクターたちに命を吹き込んだ声優陣の豪華さです。現在では主役級・大御所として知られるレジェンドたちが勢揃いしていました。
主人公の須茂ノビ太役を演じたのは、『幽☆遊☆白書』の桑原静流役や『サクラ大戦』の藤枝あやめ役などで知られる実力派・折笠愛です。ノビ太の臆病さと勇気が入り混じった少年ボイスを巧みに表現し、視聴者の感情移入を誘いました。
脇を固めるオバケたちのキャストも圧巻の布陣です。クラスの担任である貧乏神の「ビボー先生」役には江原正士が起用され、陰気ながらもどこか温かみのある絶妙な演技を披露。からかさ小僧の「カサノスケ」役を高木渉、カラス天狗の「クラマ」役を梅津秀行、雪女の「ユキミ」役を坂本千夏、ろくろ首の「ロコ」役を那須めぐみ、怪力で心優しいフランケン風オバケ「ブン太」役を玄田哲章が務めるなど、当時のアニメ界のトップランナーが惜しみなく集結していました。