本作の爆発的な成功を支えた最大の要因の一つが、実力派声優陣による圧倒的な掛け合いの演技力です。西尾維新特有の膨大なテキスト量を不自然さを感じさせずにテンポよく聞かせるため、音響監督の鶴岡陽太をはじめとする制作陣は当時のトップランナーたちを集結させました。
- 阿良々木暦（CV：神谷浩史）：お人好しで自己犠牲的な主人公。神谷浩史の圧倒的な滑舌とモノローグの説得力が、作品全体のハイスピードな会話劇を牽引。
- 戦場ヶ原ひたぎ（CV：斎藤千和）：毒舌家でありながら不器用な純粋さを持つメインヒロイン。斎藤千和による冷徹さと愛らしさの演じ分けがキャラクター人気を決定づけた。
- 八九寺真宵（CV：加藤英美里）：暦との漫才のような言葉遊びを展開する少女。舌足らずな台詞回しの中に潜む哀愁を見事に表現。
- 神原駿河（CV：沢城みゆき）：ボーイッシュで運動神経抜群の後輩。内面の暗いドロドロとした情念と爽快な表の顔のコントラストを怪演。
- 千石撫子（CV：花澤香菜）：内気で守ってあげたくなる後輩少女。キャラクターソング『恋愛サーキュレーション』の世界的な大ヒットとともに花澤香菜の代表作に。
- 羽川翼（CV：堀江由衣）：すべてを知り尽くす完璧なクラス委員長。抑圧されたストレスが爆発した「ブラック羽川」時の演技の振り幅は圧巻。
- 忍野メメ（CV：櫻井孝宏）：怪異の専門家であり「人は一人で勝手に助かるだけ」と言い放つ狂言回し。掴みどころのない飄々とした語り口が作品のトーンを決定。
キャスト陣が当時の特番インタビューやラジオで語ったところによれば、アフレコ現場は「台本の文字数が通常のテレビアニメの1.5倍から2倍近くあり、息継ぎのタイミングすら計算し尽くさなければならなかった」と証言されています。この極限の緊張感の中で生み出された掛け合いこそが、15年以上経過した現在も色褪せないクオリティの源泉です。
