アプリが正常に動かない、または端末の同期エラーでどうしても解除ボタンが反応しない場合、ブラウザ版の管理画面を利用する裏ワザがあります。
スマホアプリではなく、PCやスマートフォンのWebブラウザから「Google ファミリー グループ」の公式ページ(families.google.com)に直接アクセスします。保護者のGoogle アカウントでログインし、メンバー一覧から該当の子供アカウントを選択して「メンバーの削除」を実行します。アプリのバグや通信エラーを迂回して、クラウド側から直接リンクを断ち切ることが可能です。
また、古いAndroid端末で設定が残ってしまう場合は、Google アカウントの同期を一回オフにしてからキャッシュを削除する、あるいは端末の初期化を行うことで物理的に制限をクリアする方法もあります。ただし初期化は最終手段であり、データのバックアップが必須となるため慎重に行いましょう。