アニメ映画版の大きな魅力のひとつが、実力派揃いのキャスティングです。キャラクターたちの独特な台詞回しに命を吹き込んだ声優陣の熱演は、公開当時から大きな話題を呼びました。
不器用で妄想が空回りし続ける「先輩」役を務めたのは、音楽家・俳優として圧倒的な支持を集める星野源氏。理屈っぽくもどこか憎めない青年のコミカルさと哀愁を、卓越した表現力で見事に体現しました。対するヒロイン「黒髪の乙女」を演じたのは、声優界屈指の透明感と演技力を誇る花澤香菜氏。無邪気で芯の強い乙女のキャラクター性を、愛らしさ満点に演じ切っています。
周囲を取り巻く脇役陣も豪華そのものです。
学園祭事務局長役には神谷浩史氏、パンツ総番長役にはお笑いトリオ・ロバートの秋山竜次氏が抜擢され、強烈な存在感を放ちました。さらに、樋口師匠役の中井和哉氏、羽貫さん役の甲斐田裕子氏、李白役の麦人氏など、ベテラン勢が脇を固めることで、森見ワールドの重厚さとナンセンスなユーモアが見事なバランスで調和しています。
