上坂すみれの真骨頂は、王道の可愛いヒロインだけにとどまりません。エキセントリックな性格や二面性を持つキャラクターにおいて、その芝居は強烈な引力を放ちます。
『ウマ娘 プリティーダービー』のアグネスタキオンでは、飄々とした語り口と低めの落ち着いた声質をベースにしながら、レースへの渇望や狂気的な笑みを差し込むことで唯一無二の個性を確立。劇場版『新時代の扉』でも物語の中核を担い、その鬼気迫る演技は劇場を圧倒しました。
また、『オーバーロード』のシャルティアでは、ロリ声とグロテスクな狂気ボイスの落差を自在に操り、悪役としての凄みを際立たせました。さらに『イジらないで長瀞さん』で見せた小悪魔的なテンポの良さなど、コミカルとシリアスの両極端を瞬時に行き来できる柔軟性が、彼女の役者としての深みを示しています。