高部あいさんの原点は、2004年8月に開催された「第10回全日本国民的美少女コンテスト」にあります。応募総数数万規模の激戦の中でグラビア賞（写真賞）を受賞し、私立堀越高等学校へ進学しながら本格的な芸能活動を開始しました。
同期や先輩タレントとともにアイドルグループ「美少女クラブ31」の主力メンバーとして活動する傍ら、テレビドラマ『夜のせんせい』や『孤独のグルメ』など多数の映像作品に出演。端正で清楚なルックスと自然体の演技力で、着実に女優としてのキャリアを積み重ねていました。
さらに彼女の知名度を決定づけたのが、声優としての出演作品です。特にアニメファンの間で今なお伝説的に語り継がれているのが、以下の作品群です。
- 『青い花』（万城目ふみ役）：繊細な少女の心理描写を見事に演じ分け、声優界でも高い評価を獲得。
- 『放浪息子』（白井桃子役）：思春期の複雑な感情をナチュラルなトーンで表現。
- 『キルミーベイベー』（呉織あぎり役）：独特の脱力感と謎めいた忍術を使うキャラクターを怪演し、作品の熱狂的なカルト人気を牽引。
- 『セイクリッドセブン』（藍羽ルリ役）：ヒロインとしての凛とした存在感を提示。
とりわけ『キルミーベイベー』の呉織あぎり役で見せた唯一無二の気だるげな演技は、替えの利かない名演として評価されていました。それだけに、事件発覚時に配信停止やキャスト差し替えが発生した際のファンの落胆は極めて大きいものでした。
