マギー・スミスの名声を決定づけたのは、言うまでもなく圧倒的な演技の実力です。映画史において、アカデミー賞（オスカー）の演技部門を主演・助演の両方で制覇した俳優は極めて限られた一握りしか存在しません。彼女はその偉業を成し遂げた伝説の女優です。
彼女の代表作を語る上で欠かせないのが、1969年公開の主演作『ミス・ブロディの青春』です。エディンバラの女子校で独自の急進的な教育を行い、少女たちを熱狂させながら破滅へ導いていくカリスマ教師ジーン・ブロディを怪演しました。若々しい美しさと狂気的な情熱、そして底知れぬ孤独を見事に体現し、マギー・スミスは見事に第42回アカデミー賞主演女優賞を受賞します。この受賞により、彼女は英国の舞台スターから名実ともに世界的映画スターへと飛躍を遂げました。
さらに1978年の『カリフォルニア・スイート』では、映画賞にノミネートされながらも落選する架空の英国女優ダイアン役を痛快に演じ、第51回アカデミー賞助演女優賞を受賞しました。「劇中でオスカーを逃す女優を演じて、現実のオスカーを手に入れた」という洒落たエピソードは、今なお映画ファンの間で語り草となっています。1985年のジェームズ・アイヴォリー監督作『眺めのいい部屋』では、ヘレナ・ボナム＝カーター演じる主人公の口うるさくも憎めない従姉シャーロット役で英国アカデミー賞主演女優賞を受賞し、米アカデミー賞でも助演女優賞にノミネートされるなど、キャリアの全盛期を長く維持し続けました。
