本作のキャスティングは、主演の菅田将暉を中心に、実力派バイプレイヤーと次世代を担う若手俳優を精緻に配した布陣で構築されました。物語の推進力となる大隣警察署のメンバーから、整の人生観に深く関わるキーパーソンまで、その関係性は緊密に結びついています。
ドラマ版における主要な登場人物の配置と人間関係の構図は、以下の通りです。
- 久能整（菅田将暉）：天然パーマの大学生。並外れた観察眼と膨大な知識量、独自の哲学を持ち、カレーを愛する。意図せず事件に巻き込まれ、淡々としたおしゃべりで周囲の人々の固定観念やトラウマを解きほぐす。
- 風呂光聖子（伊藤沙莉）：大隣警察署の新人刑事。男性優位の警察組織内で事務作業に追われ孤立していたが、整との出会いを機に刑事としての信念を取り戻す。ドラマ版では全編を通して整と行動を共にするパートナーとして位置づけられた。
- 池本優人（尾上松也）：大隣警察署の巡査。お調子者だが人情味があり、整に育児や夫婦関係の悩みを相談したことを機に、事件のたびに知恵を借りる良き理解者。
- 青砥成昭（筒井道隆）：大隣警察署の警部。冷静沈着で誤認逮捕の苦い過去を持つベテラン。整の特異な洞察力を警戒しつつも、その推理に耳を傾ける。
- 薮鑑造（遠藤憲一）：大隣警察署の警部補。第1話で妻子をひき逃げで失った過去と向き合うキーパーソン。
- 犬堂我路／ジュート（永山瑛太）：バスジャック事件の主犯格であり、愛妹・愛珠の不審死の真相を追う謎の美青年。整が唯一「友達になりたい」と渇望する知的共鳴者。
- ライカ（門脇麦）：病院に入院中の謎めいた女性。千夜子という女性が解離性同一性障害によって生み出した別人格であり、マルクス・アウレリウスの『自省録』の引用を用いて整と数字暗号で意思疎通を図る。
- 天達春生（鈴木浩介）：整のゼミの担当准教授。パートナーを失った悲しい過去を持ち、整のよき理解者として心理的安全基地を提供する。
