アニメーション制作を手掛けたTMSエンタテインメントによる絶妙なキャスティングも、作品の人気を盤石にした大きな要素である。主人公・桃園奈々生を演じた声優の三森すずこは、凛とした強さと少女らしい可憐さを兼ね備えた演技で、奈々生というキャラクターに血を通わせた。
対する巴衛役の立花慎之介は、ドSでツンデレな神使の鋭い声色から、奈々生へ注がれる甘く切ない囁きまでを完璧に演じ分けた。実力派声優陣が吹き込んだ魂によって、キャラクターたちのセリフ一つひとつが視聴者の心に深く刺さる名シーンへと昇華されている。