数多くのメインキャストを務めてきた彼女のキャリアの中から、SNSの言及量、アニメ情報誌の読者アンケート、国内外の配信プラットフォームでの評価データを統合した独自ランキングを作成しました。それぞれのキャラクターで見せた名演技のポイントを紐解きます。
1位：アリサ・ミハイロヴナ・九条（『時々ボソッとロシア語でデレる隣のアーリャさん』）
本作のヒロイン・アーリャは、まさに上坂すみれのために用意されたと言っても過言ではないキャラクターです。周囲には冷徹な優等生として振る舞いながら、主人公にだけロシア語で甘い本音を漏らす二面性を、完璧な発音と繊細なツンデレボイスで表現。ネイティブリスナーすら驚愕させたロシア語の滑らかさと、デレた瞬間の破壊力抜群の可愛さが国内外で爆発的な支持を集めました。
2位：ラム（『うる星やつら』）
昭和・平成を代表する不朽の名作の完全新作アニメにおいて、初代・平野文が築いた巨大な金字塔を引き継ぐという極限のプレッシャーの中、見事に令和のラムを確立。「だっちゃ」「ダーリン」といった特徴的な語尾に自然な愛らしさと一途な情熱を込め、オールドファンと新規ファンの双方を納得させる名演を披露しました。
3位：シャルティア・ブラッドフォールン（『オーバーロード』）
ナザリック地下大墳墓の第一至第三階層守護者。普段の清楚なお嬢様口調（〜でありんす）から、吸血鬼としての本性を剥き出しにした狂気的な怪演、さらには主人公・アインズへの狂信的な愛情まで、声のトーンを自在に激変させる圧巻の演技力で視聴者を戦慄させました。
4位：凸守早苗（『中二病でも恋がしたい！』）
上坂すみれの名を一躍全国区に押し上げた出世作。ツインテールを振り回しながら「〜DEATH！」と叫ぶハイテンションな中二病少女でありながら、時折見せる素直な美少女モードのギャップを鮮やかに演じ分け、彼女のコメディエンヌとしての才能を決定づけました。
5位：長瀞さん（『イジらないで、長瀞さん』）
気弱なセンパイをからかい尽くすサディスティックな小悪魔女子高生。攻撃的なからかいボイスの裏に潜む照れや純真さを絶妙なニュアンスで滲ませ、「ただ意地悪なだけではない、愛おしいヒロイン」として成立させる絶妙なバランス感覚を見せつけました。
6位：アナスタシア（『アイドルマスター シンデレラガールズ』）
ロシアと日本のハーフアイドル「アーニャ」。カタコト混じりの柔らかな日本語と、どこか儚げで透明感あふれるウィスパーボイスが特徴です。キャラクターソングで見せる圧倒的な歌唱力とともに、彼女の初期キャリアを支えた重要キャラクターです。
7位：ピピ美（『ポプテピピック』第12話Aパートなど）
作品の混沌とした世界観に真っ向から飛び込み、アドリブ満載のハイテンポな掛け合いを披露。声優としての瞬発力とパロディ適性の高さを示しました。
