『スマイルプリキュア！』を語る上で欠かせないのが、キャンディと兄・ポップとの微笑ましい兄妹関係です。キャンディを温かく見守り、時に厳しく導く兄のポップ役声優を務めたのは阪口大助さんでした。
ツッコミと情の深さを兼ね備えた阪口さんのポップと、自由奔放に甘える大谷さんのキャンディによる掛け合いは抜群のテンポ感を生み出し、シリアスな展開が続く終盤においても作品の温かな支柱であり続けました。
【『スマイルプリキュア！』主要キャスト一覧】
・星空みゆき / キュアハッピー：福圓美里
・日野あかね / キュアサニー：田野アサミ
・黄瀬やよい / キュアピース：金元寿子
・緑川なお / キュアマーチ：井上麻里奈
・青木れいか / キュアビューティ：西村ちなみ
・キャンディ：大谷育江
・ポップ：阪口大助
・皇帝ピエーロ：玄田哲章
・ジョーカー：三ツ矢雄二
プリキュア5人を演じた実力派キャスト陣と、妖精役の大御所ふたり、さらに敵幹部に配されたベテラン陣の盤石なアンサンブルが、本作のドラマを極めて密度の濃いものへと押し上げました。
