声優としての水樹奈々は、繊細で透明感のある少女役から、芯の強い戦士、凛とした大人の女性まで幅広い役柄を演じ分ける卓越した演技力を誇ります。なかでも彼女の知名度と評価を決定づけたのが、アニメ史に残る2大キャラクターです。
一つは『魔法少女リリカルなのは』シリーズのフェイト・テスタロッサ（フェイト・T・ハラオウン）です。母からの愛に飢え葛藤する悲劇的な少女が、主人公・高町なのはとの絆を通じて成長していく過程を、切なくも力強い声筋で見事に表現しました。本作の主題歌を担当したことで、音楽チャートの常連へと飛躍する決定的な契機となっています。
もう一つは世界的大ヒット作『NARUTO -ナルト-』の日向ヒナタ役です。内気で気弱だった少女が、主人公・うずまきナルトへの一途な恋心と敬意を胸に、自らの運命に立ち向かう強さを手に入れる姿を、温かみのある繊細な息遣いで演じきり、国内外のファンから絶大な支持を集めました。
音楽シーンにおいても数々の名曲を世に送り出しています。オリコンチャートやファンの支持率をもとにした人気曲ランキングの代表格は以下の通りです。
1位：『ETERNAL BLAZE』
『魔法少女リリカルなのはA's』のオープニングテーマ。オリコン週間チャート2位を記録し、声優楽曲の歴史を塗り替えた金字塔。ライブ会場全体が鮮烈なオレンジ色のペンライトで染まる光景は、アニソン界の伝説的光景です。
2位：『深愛』
アニメ『WHITE ALBUM』のオープニングテーマであり、第60回NHK紅白歌合戦に初出場を果たした記念碑的バラード。亡き父への想いが込められた切なくも壮大なメロディが、多くのリスナーの涙を誘いました。
3位：『Synchrogazer』
『戦姫絶唱シンフォギア』第1期のオープニングテーマ。BPMの速い複雑な打ち込みサウンドの中で、目まぐるしく変化する音程を完璧に歌いこなす、圧倒的歌唱力の代名詞となるナンバーです。
4位：『DISCOTHEQUE』
『ロザリオとバンパイア CAPU2』のオープニングテーマ。キュートな歌声とキャッチーな「ちゅるぱや」コールで、ライブでの一体感を生み出すキラーチューンとして定着しています。
