ポコポッテイトの大きな魅力の一つが、動物図鑑の隙間を突くようなマニアックかつ愛らしいモチーフ設定と、アニメファンをも唸らせる実力派声優陣の競演です。メインキャラクター3匹のキャスティングは、今振り返っても極めて豪華な布陣でした。
ポコポッテイトの主要キャラクターと担当声優：
・ムテ吉（声：くまいもとこ）
本作の主人公で、世界一強い生き物とされる「ラーテル」の男の子。お風呂屋「ぽてい湯」を営む祖父母に育てられ、お気に入りのデッキブラシを手に元気に暴れ回るやんちゃ坊主。『カードキャプターさくら』の李小狼役などで知られるくまいもとこさんが、感情豊かで人情味あふれる声を熱演しました。
・ミーニャ（声：加藤英美里）
おしゃれが大好きな「マンチカンネコ」の女の子。「ニャルファベット」を使いこなし、気が強くておませながら友達思いの一面を持ちます。『魔法少女まどか☆マギカ』のキュゥべえ役や『化物語』の八九寺真宵役で名高い加藤英美里さんが、キュートかつ芯の通った演技で見事に命を吹き込みました。
・メーコブ（声：小林ゆう）
名門「ジャコブヒツジ」の家系に生まれた心優しい男の子。自分を牛だと思い込んでいる天然な性格で、オペラ歌手を夢見ています。画伯としても名高い個性派声優・小林ゆうさんが担当し、豊かな声量とコミカルな芝居で劇中のムードメーカーを務めました。
さらに長老格の「ララパ」を飯塚雅弓さん、島の郵便屋「アオアシカツオドリ郵便」の配達員トリオを江原正士さんが一人三役で演じ分けるなど、脇を固めるバイプレイヤーに至るまで一切の妥協がないキャスティングが施されていました。
