音楽活動休止期間中も、声優としての歩みは決して止まっていませんでした。むしろ、ソロアーティストとしての看板を一時的に下ろしたことで、声優業において目覚ましい飛躍を遂げることになります。
その象徴ともいえるのが、音楽活動休止直前の2014年2月から放送がスタートしたTVアニメ『ハピネスチャージプリキュア!』の主人公・愛乃めぐみ(キュアラブリー)役への抜擢です。女児向けアニメの金字塔であるプリキュアシリーズで主役を務め上げたことは、彼女の声優キャリアにおける大きな転機となりました。
劇中では前向きで明るく、時に仲間を力強く引っ張るヒロインを熱演。キャラクターとしての歌唱も担当し、表現の幅を大きく広げました。「中島愛」個人としてのプレッシャーから解放され、作品の世界観やキャラクターの心情に没入して芝居に向き合う時間は、彼女にとって表現者としての自信を取り戻すための貴重な糧となったのです。