上坂すみれの声質に対する業界内外の評価は極めて高く、その最大の強みは「音域の広さ」と「キャラクターの感情温度を瞬時に切り替える瞬発力」にあります。
地声は澄んだ透明感のあるトーンでありながら、少女の無邪気な高音から、知的な女性のアルトボイス、さらにはドスの利いた威嚇ボイスまで自由自在に操ります。また、語学力を活かした外国語セリフのナチュラルさは声優界でも随一であり、単なる記号的な外国人キャラに留まらない、血の通ったリアリティを与えることに成功しています。
音響監督やアニメーション監督からも「台本以上のニュアンスを声に乗せて返してくれる」「ギャグとシリアスの切り替えが天才的」と絶大な信頼を寄せられており、声優アワードでも助演女優賞や歌唱賞を受賞するなど、その実力は客観的にも高く評価されています。