物語の発端は、リノのナイトクラブで働くしがないクラブ歌手デロリス・ヴァン・カルティエが、愛人であるマフィアのボス・ヴィンスによる裏切り者の処刑現場を目撃してしまったことでした。命を狙われる身となった彼女を匿うため、サザザー警部が用意した隠れ家は、規律と静寂に包まれたサンフランシスコの「聖キャサリン修道院」でした。
破天荒で自由奔放なデロリスは、厳格な修道院長と激しく対立しながらも「シスター・メアリー・クラレンス」として修道院に潜伏。退屈に耐えかねた彼女が任されたのは、見るも無残な歌唱力だった聖歌隊の指揮でした。持ち前の音楽センスと情熱でモータウンサウンド仕込みの指導を行った結果、聖歌隊は見違えるようなハーモニーを響かせるようになります。
やがて彼女たちの歌声は、過疎化と治安悪化に悩む地域住民の心を動かし、閉ざされていた修道院の扉を街へと開いていきます。続編の『天使にラブソングを2 映画』では、母校の危機を救うため音楽教師として荒れたハイスクールへ乗り込み、若きローリン・ヒル演じる生徒たちと合唱コンクールを目指す熱いドラマが描かれ、こちらも前作に劣らぬ金字塔を打ち立てました。