『さんすう犬ワン』が単なる教育コンテンツの枠を超え、大人の鑑賞にも堪えうるエンターテインメントとして成立している最大の要因は、そのキャスティングの妙にあります。舞台となる「ワンワン交番」を中心に繰り広げられるドラマは、昭和・平成の名作刑事ドラマを彷彿とさせるシュールかつ熱い世界観で統一されています。
主人公である警察犬「ワン」の声を担当するのは、変幻自在の演技力で知られる人気声優の小林ゆう氏。骨の形をした「さんすうアイ」を装着し、事件現場に残された算数の謎をひらめきとともに解き明かすワンの姿を、迫真の熱量とコミカルさで見事に表現しています。
また、ワンの相棒となる警察官「テンコ巡査」役には、個性派女優として数々のドラマやバラエティで異彩を放つ伊藤修子氏が出演。さらに、町でさまざまな算数トラブルを巻き起こす怪しい住人「スギ警察署長」およびトラブルメーカー役として、お笑い芸人のスギちゃんがレギュラー出演しています。彼の持ち味であるワイルドなキャラクターと脱力感のある掛け合いが、難しくなりがちな算数のテーマを驚くほど親しみやすいものへと昇華させています。
