長年の舞台研鑽が日本中を震撼させる形で結実したのが、2014年に公開されたディズニー長編アニメーション映画『アナと雪の女王』のアナ役でした。米国のディズニー本社による極めて厳格なオーディション審査において、神田沙也加の歌声と演技は「オリジナル版のクリステン・ベルに匹敵する最高の表現」と評され、満場一致で抜擢されました。
劇中歌『生まれてはじめて』や『とびら開けて』で見せた、少女のような無邪気さと感情の機微を完璧に歌い分ける圧倒的な歌唱力は、社会現象を巻き起こしました。サウンドトラックはオリコンチャートで長期首位を記録し、累計売上はミリオンセラーを達成。第9回声優アワードでは主演女優賞を受賞し、彼女は名実ともに「実力で日本一の評価を勝ち取ったトップアーティスト」となったのです。
同時期にギタリストのBillyと結成した音楽ユニットTRUSTRICK(トラストリック)の活動経歴も見逃せません。人気アニメ『ダンガンロンパ3』や『俺物語!!』のオープニングテーマを手掛けるなど、J-POPやアニメソングのシーンにも果敢に挑戦しました。卓越したメロディセンスと耽美的な世界観、透明感あふれるボーカルワークは、現在も邦楽ロック・ポップスファンの間で高く評価されています。