『俺たちは天使だ!』を語る上で欠かせないのが、バンドSHOGUNが手掛けたオープニング主題歌「男達のメロディー」です。「運が悪けりゃ 死ぬだけさ」という印象的で無頼な歌詞と、哀愁を帯びたメロディアスなホーンセクションは、50万枚を超える大ヒットを記録しました。
芳野藤丸さんを中心とする凄腕スタジオミュージシャンが集結して結成されたSHOGUNは、本作のために急遽結成された経緯を持ちます。ドラマのオープニング映像で、メンバーがスローモーションで歩きながらサングラスを投げ上げるシーンは、当時のテレビ演出としては極めて前衛的であり、後の多くのドラマやアニメ作品にオマージュされる伝説のカットとなりました。
さらに、エンディング曲の「Silently She Dances」も大人の色気漂う名曲として評価が高く、作品全体の洗練されたトーンを決定づける重要なピースとなっています。