2010年4月14日にリリースされた通算10作目のシングル『不自然なガール / ナチュラルに恋して』は、Perfumeのパブリックイメージを鮮やかに更新した決定打でした。本作は大手アパレルブランド『NATURAL BEAUTY BASIC』のCMソングとして書き下ろされ、テレビCMでは3人がブランドの最新トレンチコートやリアルクローズに身を包み、オフィス街や日常のストリートを軽快に歩く姿が大量オンエアされました。
映像作家の児玉裕一監督が手掛けたミュージックビデオ（MV）は、ショッピングモールを模したスタイリッシュな空間で展開されます。振付師のMIKIKOが考案した「ナチュラルに恋して MV ダンス」は、従来の幾何学的で緻密なロボットダンスとは一線を画し、モデルウォーキングのような優雅さと日常的な身振りを融合させたものでした。当時、音楽メディアやファンの間では「アンドロイドだったPerfumeがついに人間の女の子になった」と大きな話題を呼び、オリコン週間シングルチャートでも初登場2位を記録する大ヒットとなりました。
